A Igreja do Carmo foi fundada pelos padres Carmelitas. A construção do atual Convento do Carmo é datada de 1627. A igreja do Carmo foi alvo de depredações pelos invasores, durante a invasão holandesa (1640-1644). O conjunto localiza-se numa área tombada pelo IPHAN desde 1955. Com a expulsão dos holandeses, o convento abrigou diversos órgãos, incluindo o Corpo de Artilharia e o Corpo de Polícia. Lá funcionaram as aulas régias do ensino primário e secundário, a primeira biblioteca pública do Maranhão e a primeira sede do Liceu Maranhense, inaugurado no governo de Vicente Tomás Pires de Figueiredo Camargo.
A igreja possui estilo barroco, com fachada simétrica. Possui duas torres laterais de linhas simples encimadas por cruzes de ferro, e entre elas, um frontão triangular clássico, também encimado por uma cruz. No centro da fachada, há três janelas com balcão de ferro e abaixo destas, a entrada principal da igreja.
Algumas reformas ocorreram no século XX, o que levou à descaracterização de alguns espaços, como um anexo ao fundo do convento e outro à esquerda da igreja. O altar-mor não é original.
